Nature Catalysis:CO2还原!扫描电化学显微镜,分析微区电化学!

 

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Nature Catalysis:CO2还原!扫描电化学显微镜,分析微区电化学!

电化学二氧化碳还原反应(CO2RR)作为一种关闭碳循环并储存多余可再生电力的方法受到了广泛关注。众所周知,电解液成分,尤其是pH值和阳离子,对反应有很大影响。在大多数研究中使用碱金属在不同电极上的活性趋势为Cs+>K+>Na+>Li+。尽管这一趋势在不同的研究工作中是一致的,但人们提出了不同的理论来解释阳离子影响CO2还原的分子机制。

有鉴于此,荷兰莱顿大学Marc T. M. Koper团队在多晶金上进行了CO2还原实验。在完全不存在金属阳离子(pH=3)和存在少量Cs+的情况下进行测量。使用表面生成尖端收集模式下的扫描电化学显微镜(SECM)作为检测CO2还原产物的一种极其敏感的技术,进一步对金/阳离子/溶剂体系的从头算分子动力学(AIMD)模拟进一步证实了阳离子的作用。作者表明,如果溶液中没有金属阳离子,CO2不会发生还原。证明了部分去溶剂化金属阳离子对CO2吸附、活化和中间体形成的稳定作用。这一结论对CO2RR建模和催化剂设计具有重要意义。

https://www.nature.com/articles/s41929-021-00655-5